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La Biblioteca è specializzata in storia e nelle discipline ausiliarie della ricerca storica, possiede quindi, oltre ad opere, repertori ed enciclopedie di carattere generale, pubblicazioni di paleografia e diplomatica, archivistica, numismatica e araldica, storia delle istituzioni, diritto, architettura e urbanistica.

Nel patrimonio di tipo giuridico-istituzionale si distinguono le raccolte complete:

• Bandi e ordini del Granducato di Toscana, in 27 voll. (Firenze, 1737-1860)
• Legislazione toscana raccolta e illustrata da Lorenzo Cantini, 1532-1775 in 32 voll. (Firenze, 1800-1808)
• Bulletin des lois, decrets impériaux et arretés de la Junte de Toscane publiés dans les Départements de l'Arno, de l'Ombrone et de la Méditerranée, in 18 voll. (Firenze, 1808-1809)

Tra le opere più rappresentative della storia locale, si segnalano gli Annali di Livorno dalla sua origine all'anno di Gesù Cristo 1840, di Giuseppe Vivoli (Firenze, 1842).

Tra i fondi che si sono formati con i versamenti di materiale archivistico, il fondo Salvatore Orlando (253 volumi e opuscoli) offre una preziosa documentazione riguardante la storia della marina mercantile e dell'economia cittadina, nonché l'attività parlamentare del suo illustre rappresentante dalla fine dell'800 alla prima guerra mondiale.

Particolarmente curati sono gli aggiornamenti di storia marittima e commerciale - con prevalenza riguardo al porto cittadino e dei paesi con i quali questo ha avuto relazione - e di storia delle comunità, ebraica, armena, olandese, inglese ed altre che hanno contribuito allo sviluppo socio-economico e politico della città di Livorno. Analoga attenzione rivestono le edizioni del patrimonio documentario del territorio pisano, di cui Livorno ha costituito parte integrante fino all'inizio del sec. XV.